Если до монгольское время, то - Титул Великий князь означал переход политического центра Русских земель из Киева во Владимир.
В Монгольский переод титул давался монголами нескольким русским князьям, для того чтобы на Руси не возникло единого политического центра. С XIVвека, после ослабления Твери, великие князья Владимирские, и Московские занимают ведущую роль в борьбе с Ордой, и титул "Великий князь" означает претензию на создания единого Русского государства с центром в Москве.