Водопад был найден в начале XX века исследователем Эрнесто Санчесом Ла Крусом, однако не был широко известен до полёта Джеймса Эйнджела. В 1933 годулётчик из США Джеймс Эйнджел совершал полёт в поисках залежей руды. По словам местных гидов, он искал алмазы. Это вполне оправдано тем, что местные аборигены во времена Джеймса Эйнджела постоянно говорили о камнях, которые, по их описаниям, можно было принять за алмазы. На самом же деле, плато, с которого падает водопад Анхель, изобилует кварцем. 16 ноября 1933 года Эйнджел в процессе полета заметил тепуй, называемый Ауянтепуй, который привлек его внимание. 9 октября 1937 года он вернулся и попытался посадить самолёт на Ауянтепуй, но при посадке самолёт был повреждён, когда лопнуло одно из шасси.
В результате Эйнджелу и трём его компаньонам, в их числе была и его жена Мари, пришлось спускаться с тепуя пешком. Их возвращение к цивилизации заняло 11 дней. Новости об их приключении распространились очень быстро, и водопад был назван в его честь — «водопад Анхель» (исп. Salto Ángel). В испанском языке фамилия Э́йнджел (англ. Angel) читается как А́нхель, поэтому название именно таково. Также водопад не имеет ничего общего с ангелами — это просто фамилия человека, в честь которого и был назван водопад.